全职法师

?????????? 双世宠妃3非诚勿扰

中国科大确定了水气变换和CO加氢制甲醇反应Cu-ZnO催化剂的活性位

发布者:李雪发布时间:2020-07-21浏览次数:10

 近日,中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心/化学与材料科学学院黄伟新教授、张文华副教授和厦门大学王野教授合作研究了具有明确Cu结构的ZnO/Cu催化剂催化水气变换和CO加氢制甲醇反应,观察到Cu结构和反应气氛依赖的催化剂原位重构现象,确定了CuCu(100)-羟基化ZnO界面和CuCu(611)Zn合金分别是Cu-ZnO催化剂催化WGS反应和CO加氢制甲醇反应的活性位。研究成果于715日以“The active sites of Cu-ZnO catalysts for water gas shift and CO hydrogenation reactions”为题发表在Nat. Commun.2021, 12, 4331

 自“活性位”概念的提出,辨别催化剂活性位结构成为多相催化反应的“Holy Grail”。催化剂的活性位结构依赖于所催化的化学反应,广泛应用于商业水煤气变换(WGSCO + H2O → CO2 + H2)和CO加氢制甲醇(CO + 2H2 → CH3OH)反应的Cu-ZnO-Al2O3催化剂是典型代表。因此,Cu-ZnO-Al2O3催化剂在WGSCO加氢制甲醇反应中的催化活性位结构被广泛研究,但由于缺乏明确实验证据,仍然存在较大争议。黄伟新教授提出“纳米晶模型催化剂”概念开展工业催化反应条件下的催化表面化学研究,确定催化剂活性位和理解催化作用机制(Acc. Chem. Res. 49 (2016) 520; Surf. Sci. Rep. 74 (2019) 100471),并基于结构规整Cu2O/Cu纳米晶在铜基催化剂体系取得系列进展(Angew. Chem. Int. Ed. 50 (2011) 12294 /126 (2014) 4956/58 (2019) 4276; Nat. Commun. 8 (2017) 488)。本工作中,以结构规整ZnO/Cu2O催化剂为前驱体,通过形貌维持的还原方法制备了结构规整ZnO/Cu催化剂,综合原位表征技术,结合理论计算,系统研究了ZnO/Cu催化剂在水气变换和CO加氢制甲醇反应中的催化行为。

 在水气变化反应中,观察到ZnO/c-CuCu(100)催化剂表现出最高的催化活性,其催化性能与Cu(I)Cu(100)-ZnO界面位点数目正相关。结合理论计算,确定了CuCu(100)-羟基化ZnO界面结构是催化活性位。

 在CO加氢制甲醇反应中,观察到CuZn合金的原位形成,CuZn合金形成与Cu表面缺陷位点数目正相关,在c- CuCu(100)表面缺陷位点(Cu(611))最容易形成。ZnO/c-CuCu(100)催化剂催化甲醇生成速率与CuZn合金位点数目正相关。结合理论计算,确定了CuCu(611)Zn合金是催化活性位。

 文章第一作者是中国科学技术大学已毕业博士研究生张振华(目前在浙江师范大学工作),共同第一作者是博士研究生陈玄烨和厦门大学康金灿博士。该项研究得到了国家自然科学基金委员会、科技部、中国科学院、教育部、安徽省等的支持。

 论文链接:


 (合肥微尺度物质科学国家研究中心、化学与材料科学学院、科研部)



xml?? | sitemap??
迪丽热巴
???:QQ???????????????
陈情令 篮网 魔兽世界怀旧服 悬崖之上 中超积分榜 赛尔号 鞠婧祎 丰田 小花仙斗罗大陆 光年之外我的世界 14价HPV进入临床 2016奥运会 地球绝美画面 诸葛亮 向往的生活第四季 美好的日子 王俊凯 生死狙击 坦克世界 奔跑吧 光年之外我的世界 白蛇2:青蛇劫起 魔兽世界 2016奥运会 王源 心动的信号 杨国福麻辣烫致歉 转播错误中国地图 革命者 吴亦凡整容 王一博 寂静之地2 下一位前度 郭晶晶为冠军拍照 泰拉瑞亚 凯迪拉克 甄嬛传 植物大战僵尸 张家齐陈芋汐夺金 北野武吐槽开幕式 圣墟 非必要不进出瑞丽 本田肖战 汪峰新歌 杨紫 做家务的男人2 樱花 中超直播 2020奥运会 今年盛夏气候预测 穿越火线 第五人格 你是我的姐妹 我们的新时代 红旗 诸葛亮 | ???
Baidu
sogou
?? ?? 360