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中国科大确定了水气变换和CO加氢制甲醇反应Cu-ZnO催化剂的活性位

发布者:李雪发布时间:2020-07-21浏览次数:10

 近日,中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心/化学与材料科学学院黄伟新教授、张文华副教授和厦门大学王野教授合作研究了具有明确Cu结构的ZnO/Cu催化剂催化水气变换和CO加氢制甲醇反应,观察到Cu结构和反应气氛依赖的催化剂原位重构现象,确定了CuCu(100)-羟基化ZnO界面和CuCu(611)Zn合金分别是Cu-ZnO催化剂催化WGS反应和CO加氢制甲醇反应的活性位。研究成果于715日以“The active sites of Cu-ZnO catalysts for water gas shift and CO hydrogenation reactions”为题发表在Nat. Commun.2021, 12, 4331

 自“活性位”概念的提出,辨别催化剂活性位结构成为多相催化反应的“Holy Grail”。催化剂的活性位结构依赖于所催化的化学反应,广泛应用于商业水煤气变换(WGSCO + H2O → CO2 + H2)和CO加氢制甲醇(CO + 2H2 → CH3OH)反应的Cu-ZnO-Al2O3催化剂是典型代表。因此,Cu-ZnO-Al2O3催化剂在WGSCO加氢制甲醇反应中的催化活性位结构被广泛研究,但由于缺乏明确实验证据,仍然存在较大争议。黄伟新教授提出“纳米晶模型催化剂”概念开展工业催化反应条件下的催化表面化学研究,确定催化剂活性位和理解催化作用机制(Acc. Chem. Res. 49 (2016) 520; Surf. Sci. Rep. 74 (2019) 100471),并基于结构规整Cu2O/Cu纳米晶在铜基催化剂体系取得系列进展(Angew. Chem. Int. Ed. 50 (2011) 12294 /126 (2014) 4956/58 (2019) 4276; Nat. Commun. 8 (2017) 488)。本工作中,以结构规整ZnO/Cu2O催化剂为前驱体,通过形貌维持的还原方法制备了结构规整ZnO/Cu催化剂,综合原位表征技术,结合理论计算,系统研究了ZnO/Cu催化剂在水气变换和CO加氢制甲醇反应中的催化行为。

 在水气变化反应中,观察到ZnO/c-CuCu(100)催化剂表现出最高的催化活性,其催化性能与Cu(I)Cu(100)-ZnO界面位点数目正相关。结合理论计算,确定了CuCu(100)-羟基化ZnO界面结构是催化活性位。

 在CO加氢制甲醇反应中,观察到CuZn合金的原位形成,CuZn合金形成与Cu表面缺陷位点数目正相关,在c- CuCu(100)表面缺陷位点(Cu(611))最容易形成。ZnO/c-CuCu(100)催化剂催化甲醇生成速率与CuZn合金位点数目正相关。结合理论计算,确定了CuCu(611)Zn合金是催化活性位。

 文章第一作者是中国科学技术大学已毕业博士研究生张振华(目前在浙江师范大学工作),共同第一作者是博士研究生陈玄烨和厦门大学康金灿博士。该项研究得到了国家自然科学基金委员会、科技部、中国科学院、教育部、安徽省等的支持。

 论文链接:


 (合肥微尺度物质科学国家研究中心、化学与材料科学学院、科研部)



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